开发高能量和高功率可再充电的电池所面临的主要挑战，是控制各种电池单元组件之间的相互作用和寄生反应。
在新的高能、高功率可充电电池开发中，一项主要挑战是控制各种电池单元组件之间的相互作用和寄生反应。一个电池单元是由被电解质分隔开的一个负极（阴极）和一个正极（阳极）组成，在锂离子电池中，对应的电解质为溶解于有机碳酸酯混合物中的锂盐。通常，阳极材料在电解质的稳定窗口之外工作，导致电极表面发生不可逆电解质还原，并形成固体电解质界面膜（SEI）（1）。然而，锂离子电池的阴极一侧也存在表面反应性问题，在锂-氧系统这样的新电池化学物质中同样存在这一问题（2）。
虽然SEI已被鉴定并研究了40多年，但它仍被认为是锂离子电池中“最重要却最不被理解的部分”（3）之一。它决定了锂离子在电极与电解质之间进行传输的可行性和速度，因而十分重要。然而，它又难以表征，因为它是由一个复杂异构体（由无机相和有机相组成）和无序3D纳米结构。
NMR波谱有可能提供SEI的详细化学和结构信息。然而，由于NMR方法固有的低灵敏度，使它在高比表面积电极、高磁场的研究中受到限制，并且需要使用同位素富集，但这并非总是可行的。
为了克服这种灵敏度上的限制，魏茨曼科学研究所和剑桥大学的研究人员采用动态核极化（DNP）方法。在最近出版的《物理化学快报》（4）中，该研究小组展示了DNP和低温（LT）NMR波谱是如何提高NMR测量的灵敏度，并开辟对构成SEI的复杂相进行高灵敏度表面表征的方法的。
为了开发这种方法，研究人员使用还原的氧化石墨烯（rGO）作为阳极材料，这导致了显著的电解质还原（图1a-b中分别显示了锂离子电池中循环前后的一个rGO阳极截面）。在位于法国维桑堡的一处Bruker机构中进行的DNP实验，揭示了对形成于rGO的SEI的检测灵敏度的提高，仅在几小时内就获得了天然丰度13C光谱，提供了构成SEI的有机相的详细指纹图谱（图1c）。如果没有DNP，只有采用同位素富集方法才能达到这种灵敏度，且信号采集需耗时一天以上。
通过DNP所获取的灵敏度开辟了多维实验方法，这对于深入了解构成SEI的各相的光谱分配及其结构是必不可少的。此外，由于无需同位素富集即可进行表征，因此该方法可用于研究新的电解质组成，以及开发可用于控制与定制SEI层特性的牺牲性电解质添加剂。这样的洞察能力对于开发基于可充电电池的可行的高能存储系统至关重要。
参考文献：
- “非水性电池系统中的碱金属和碱土金属的电化学特性 – 固体电解质界面模型”；E. Peled；Journal of the Electrochemical Society；126, 12, 2047-2051, 1979。
- “锂离子电池中的电解质及界面”；Kang Xu；Chemical Reviews；114, 23, 11503-11618, 2014。
- “固体电解质界面——充电锂电池中最重要且最不易理解的固体电解质”；M. Leskes；Zeitschrift für Physikalische Chemie，223, 10-11, 1395-1406, 2009。
- “对还原石墨烯上的SEI层的高灵敏度表面NMR检测”；M. Leskes、G. Kim、T. Liu、A. Michan、F. Aussenac、P. Dorffer、S. Paul，C.P.Grrey.
